1961. július 21-én újabb fontos lépéshez érkezett a Mercury-program, amikor Gus Grissom amerikai űrhajós elindult a Mercury–Redstone 4 küldetésen. A repülés mindössze körülbelül 15 percig tartott, mégis az Egyesült Államok korai emberes űrprogramjának egyik legismertebb és legtanulságosabb küldetésévé vált. Az kapszula a „Liberty Bell 7” nevet kapta, oldalára pedig egy harang repedését is felfestették az amerikai Függetlenségi Harang mintájára.
A küldetés célja hasonló volt Alan Shepard néhány héttel korábbi Mercury–Redstone 3 repüléséhez: ellenőrizni, hogy az ember képes-e biztonságosan működni az űrben, valamint tesztelni a Mercury-kapszula rendszereit egy szuborbitális repülés során. A Redstone hordozórakéta mintegy 190 kilométeres magasságba emelte a kapszulát, amely körülbelül 8 300 km/h-s sebességet ért el. Bár a repülés nem állt pályára a Föld körül, Grissom néhány percre megtapasztalhatta a súlytalanságot.
A Liberty Bell 7 több ponton is különbözött Freedom 7 elődjétől. A mérnökök számos módosítást hajtottak végre a kapszulán, hogy javítsák az irányítást, az adatgyűjtést és az űrhajós munkakörnyezetét. Grissom különösen figyelte a kézi vezérlőrendszereket, mivel a NASA számára kulcsfontosságú volt annak bizonyítása, hogy az űrhajós aktívan is képes irányítani az űreszközt, nem csupán utasként ül benne.
A repülés sikeresen zajlott egészen a vízreszállás utáni percekig. Miután a kapszula az Atlanti-óceánba csapódott, váratlanul felrobbant a kabin oldalsó nyílását leválasztó robbanócsavar-töltet. A nehéz acélajtó lerepült, és a tengervíz azonnal elkezdte elárasztani a kapszulát. Grissomnak gyorsan kellett cselekednie: elhagyta az űrhajót, miközben a mentőhelikopter személyzete megpróbálta kiemelni a süllyedő Liberty Bell 7-et.
A helyzet drámai fordulatot vett, amikor a kapszula olyan gyorsan telt meg vízzel, hogy a helikopter már nem tudta megtartani. A Liberty Bell 7 végül elsüllyedt az Atlanti-óceán mélyére. Grissom eközben a vízben küzdött az erős hullámzással és az egyre nehezebbé váló szkafanderrel, mire végül egy második helikopter kimentette.
Az eset hosszú időre vitákat indított el. Sokan azt feltételezték, hogy Grissom véletlenül maga aktiválta a nyitórendszert, ő azonban élete végéig állította, hogy nem nyúlt a kioldóhoz. Későbbi vizsgálatok és a kapszula 1999-es kiemelése után több szakértő is arra jutott, hogy valószínűleg műszaki hiba vagy váratlan mechanikai probléma okozhatta az ajtó idő előtti leválását.
Bár a Mercury–Redstone 4 repülését gyakran a vízreszállási incidens miatt emlegetik, a küldetés valójában rendkívül fontos technológiai és emberi tapasztalatokat adott a NASA számára. A mérnökök rengeteget tanultak a mentési eljárásokról, a kapszula kialakításáról és az űrhajósok túlélési körülményeiről. Ezek a tapasztalatok közvetlenül hozzájárultak a későbbi Mercury-, Gemini- és Apollo-programok biztonságosabb működéséhez.
Gus Grissom később a Gemini-program egyik vezető űrhajósa lett, majd az Apollo-program első személyzetének parancsnokává nevezték ki. Tragikus módon 1967-ben életét vesztette az Apollo–1 földi tesztje során, de neve örökre összefonódott az amerikai űrkutatás legkorábbi és legkockázatosabb éveivel.
